Autor kontroverzních knih, které popisují jeho učednictví u tradičního amerického čaroděje z tradice Toltéckých zřeců (vidoucích – los nuevos videntes) z kmene Yaqui.
Castaneda tvrdí, že se v roce 1960, kdy byl studentem antropologie, seznámil s čarodějem kmene Yaqui, kterého nazýval Don Juan Matus. Castanedův původní zájem studia halucinogenních rostlin v oblasti Sonorské pouště se během setkávání s čarodějem změnil v jeho učednictví. Aniž to sám zprvu tušil, začal se učit čarodějnému popisu světa, aby posléze od dona Juana zdědil pozici naguala, tedy vůdce skupiny zřeců. Tento termín používá Castaneda pro šamana či čaroděje, který dokáže proměnit svůj tvar nebo se proměnit ve zvíře. Jeho tvorba obsahuje mnoho popisů paranormálních a magických zážitků, psychologické techniky, toltécké magické rituály, experimenty s psychotropními rostlinami (například durman a peyotl). Z jeho učení vychází také cvičení tzv. „magických gest“ – tensegrita.